Este verdadero prócer logró que el laudo arbitral otorgara a la Argentina una parte del territorio nacional que Chile creía tener seguro para su dominio. A partir de 1896 Moreno se desempeñó como perito en las cuestiones limítrofes con el vecino país, cargo que había rechazado en 1888 por considerar que no tenía méritos suficientes como para actuar al mismo nivel que Diego Barros Arena, perito por Chile
Hasta 1896 los problemas fronterizos de la Argentina no encontraban soluciones adecuadas. El último arbitraje frente a Brasil había sido francamente desfavorable.
Terminado este conflicto, surgía el de Chile, que no sólo reclamaba parte de la Patagonia, sino también por la demarcación fronteriza de Catamarca y la Punta de Atacama.
En lo único que parecían ponerse de acuerdo chilenos y argentinos era la reafirmación de la soberanía argentina sobre el Atlántico y de Chile sobre el Pacífico. "A partir de ese acuerdo podemos negociar", decía Moreno. Se trataba de trazar una línea divisoria en las altas cumbres, observando el curso de los ríos hacia el Atlántio y el Pacífico. Pero había que discutir sobre el terreno, no en especulaciones teóricas.
Las funciones de Perito Argentino en la cuestión limítrofe con Chile llevaron a Moreno, durante las postrimerías del siglo XIX, a efectuar numerosos viajes a Santiago de chile. En 1897 a lomo de mula, Moreno, su esposa y sus cuatro hijos acompañados por el Doctor Clemente Oneli, cruzan la cordilera de los Andes rumbo a Chile. El mismo año, muere en Chile su esposa, María Ana Varela, a los 29 años, víctima de la fiebre tifoidea.
Es a ella a quien la Sociedad Chilena rinde con hidalguía sentido homenaje. Pero quedan en la mente de moreno las palabras pronunciadas por ella un mes antes de morir, cuando ya se encontraba gravemente enferma: "No abandones nuestra causa... sigue adelante y lucha hasta vencer. Con tu triunfo evitaremos la guerra."
Así entre 1897 y 1898 Moreno viaja repetidamente entre Argentina y Chile, sienta las base para el encuentro que los presidentes Roca y Errázuriz mantienen el 15 de febrero de 1899 en el Estrecho de Magallanes, y en pocos años reúne abundante información que significó el descubrimiento de numerosos lagos, varios ríos, canales, islas, cerros y cordones montañosos, que eran hasta ese entonces totalmente desconocidos.
La teoría de Moreno de que el límite con Chile debía ajustarse a la línea de las altas cumbres fue sustentada por un detallado estudio en el terreno a lo largo de toda la región limítrofe, estudio que no pudo ser igualado por los expertos chilenos. Moreno recurrió a todos los medios imaginables para lograr su objetivo.
Así contó con el testimonio de sus amigos los indios de Nahuel pan, y de los colonos galeses para retener la región de la Colonia 16 de octubre, y de un antiguo colaborador del Museo, Germán Koslowky, para que el valle de los Huemules, en las cabeceras del río Aisén quedase también en territorio argentino.
En 1898 recibe una nueva distinción. Es nombrado por la "Geological Society of London" como miembro honorario correspondiente, y la Academia Americana de Política y Ciencias Sociales de Filadelfia lo designa miembro extranjero. En 1899 se trasladó a Londres, junto a sus hijos, como asesor geógrafo del representante argentino.
Desde allí escribe al presidente Roca: "Necesitamos hacer conocer el país en todo sentido. No tenemos aún el puesto que nos corresponde como nación americana y es un deber nuestro tratar de conseguirlo. Una vez que nos conozcan, seremos mucho más apreciados."
El mismo año de su viaje a Londres la Sociedad Geográfica Comercial de París le otorga la medalla Creveaux. En 1900 Moreno regresa a la Argentina. Sir Thomas Holdich, el arbitro inglés, viaja en el mismo barco que Moreno y sus hijos, excepto el mayor, Francisco, que con 15 años de edad decide quedarse en la capital británica estudiando pintura. Durante el viaje, Moreno conversó largamente con el arbitro inglés y trató de conocer su opinión acerca del conflicto. Muy diplomático, Mister Holdich eludió una respuesta.
Sin embargo en una ocasión, mientras ambos miraban el mar, acodados en la borda, Sir Thomas dijo "que todo cuanto gane el pie argentino al oeste de la división continental se deberá enteramente a usted". En 1901 acompaña al Comisionado del Tribunal Arbitral, coronel Sir Thomas Holdich, en el reconocimiento que se realiza desde el Lago Lácar hasta el seno de la Ultima Esperanza.
En abril de 1902 se dirigió a Esquel con el objetivo de convencer a los galeses de la zona que permanecieran fieles al país que les dio abrigo. Exactamente el 30 de abril de aquel año, Francisco Pascasio logró que los galeses de la zona se pronunciaran a favor de nuestro país, manifestándose conformes con estar "bajo la bandera argentina".
La preocupación central de Moreno en aquel tiempo era poder terminar con éxito las gestiones para solucionar el conflicto limítrofe con Chile. Durante todo el mes de abril no hizo otra cosa que dedicarse a ese asunto. En mayo regresó a Londres junto al arbitro inglés.
El 28 de mayo, en Santiago de Chile, los dos países en conflicto firmaron un pacto de limitación de armamentos y aceptaron el arbitraje inglés. El arbitro era su Majestad Británica Eduardo VII. Y su representante inmediato ante los dos países del sur, Sir Thomas Holdich.
Vuelve Moreno a Inglaterra y regresa con Holdich en 1902 para participar de los trabajos de fijación de los hitos limítrofes de acuerdo con el laudo arbitral firmado en ese año por Eduardo VII de Inglaterra. Esta ciclópea labor significó que en ese laudo arbitral el país retuviera 42.000 kilómetros cuadrados de territorio, y como dijera ThomasHoldich, a Moreno se debe todo lo que la Argentina obtuvo al oeste de la divisoria de aguas continentales.
Esta defensa territorial de Moreno no se agota sin embargo en sí misma. Decía Moreno "si es cuestión de honra nacional defender la integridad del suelo nativo, también debe ser cuestión de honor nacional darle a este suelo todo su valor, con lo que se evita tener que defender su integridad".
Y agrega "nunca he podido comprender como una nación viril que se dice dueña de extensísimas zonas, desde el trópico hasta el polo antártico, no se empeña en estudiarlas, para utilizarlas, que es lo que justificará su dominio sobre ellas".
